Zur Eignung von Phillipsit

Wissenschaftliche Berichte Band 12, Artikelnummer: 9284 (2022) Diesen Artikel zitieren

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Details zu den Metriken

An oberflächlichen Abwässern wurden Ionenaustauschtests durchgeführt, um Ammoniak mithilfe eines vulkanischen zeolithisierten Gesteins aus der Region Latium (Mittelitalien) zu entfernen. Der Zeolith (natürlicher Zeolith) zeichnet sich durch Chabazit, Phillipsit und geringe Mengen Sanidin, Leucit und Analcim aus. Nach vorläufigen Kolonnenexperimenten im Labor zur Bestimmung der Sättigungszeit des Zeoliths wurde eine Pilotanlage an einem kleinen Wasserlauf in der Nähe des San Giustino-Kanals (Region Abruzzen, Mittelitalien) errichtet. Abwässer, deren Anfangs-Ammoniakwert zwischen 5 und 120 mg/l lag, wurden mit einem Zeolithbett gefiltert. Die ersten experimentellen Ergebnisse deuten auf eine positive Ammoniakreduzierung von etwa 80–90 % und in allen Fällen auf NH4+-Konzentrationswerte hin, die unter den EU-Grenzwerten liegen. Ein Hauptzweck dieser Arbeit besteht darin, nachzuweisen, dass die meisten veröffentlichten Studien zur Aufnahme von Ammoniak mittels Zeolith mit Klinoptilolith-dominantem Zeolith übereinstimmen, trotz der großen und besten Leistung von Phillipsit-Chabazit-Zeolithen (bis zu 61–79 % Verbesserung der Ammoniakaufnahme). ). Nicht zuletzt ist eine Vielzahl veröffentlichter Studien aufgrund der schlechten Charakterisierung des verwendeten Zeoliths nur schwer vergleichbar.

Stickstoff ist ein notwendiges und stark nachgefragtes Element für lebende Organismen auf der Erde. Dennoch liegt der geogene Ammoniakgehalt im Oberflächen- und Grundwasser üblicherweise unter 0,2 mg/l1, auch wenn im Mittelmeerraum Gehalte von bis zu 0,6–1 mg/l als gute bis mittelmäßige Indikatoren für die Wasserqualität gelten2. Allerdings hat die Zunahme menschlicher Aktivitäten den globalen Stickstoffkreislauf, insbesondere in Flüssen und Bächen, stark verändert, was zu Eutrophierung, der Bildung hypoxischer Zonen und einer erhöhten Produktion von NO23 geführt hat.

Die Reduzierung von Ammoniak aus oberflächlichen Abwässern ist ein Umweltproblem, das mit einer Reihe anthropischer Aktivitäten zusammenhängt, darunter unter anderem städtische Restgewässer (Sanitärwasser, Grauwasser usw.), intensive Viehzucht und Fischaquakultur. Natürlicher Zeolith wurde weitgehend getestet und als kostengünstiges und zugängliches Produkt zur Ammoniakaufnahme verwendet und schließlich mit der N- und P-Ausfällung und Verwertung als Düngemittel in Verbindung gebracht.

Die Ammoniumionenkonzentrationen sind in kommunalen Abwässern um mindestens eine Größenordnung höher als in natürlichen Gewässern und auch anorganische und organische Verunreinigungen kommen in größeren Mengen vor4. Eine Vielzahl von Ländern hat in den letzten Jahrzehnten Umweltgesetze entwickelt. In der Europäischen Union wurde dies durch die Richtlinie 91/676/EWG5 des Rates vereinheitlicht, die von den einzelnen Ländern sukzessive umgesetzt wurde. Nur um den Fall Italien zu zeigen (wo die hier vorgestellte Fallstudie vorkommt): Ein guter Umweltschutz wurde durch das sogenannte „Legge Merli“ etabliert, wo der Grenzwert für die NH4+-Konzentration im Abwasser 15 mg/l6 beträgt. In natürlichen Oberflächengewässern können höhere Konzentrationswerte festgestellt werden, vor allem aufgrund der landwirtschaftlichen Nutzung der Flächen7. Anschließend wurde dieses Gesetz durch mehrere Gesetze und Regierungsverordnungen erweitert und verbessert, bis schließlich die Richtlinie der Europäischen Union5 übernommen und konkretisiert wurde8. Das Ergebnis ist eine äußerst detaillierte Erläuterung jedes Falles (wobei auch Fakten wie das Analyseverfahren angegeben werden, das für jeden untersuchten Analyten durchgeführt werden muss), aber letztendlich bleibt der gesetzliche Grenzwert für die Emission von Ammoniak in Oberflächengewässern derselbe (15 mg/L), während er für die Kanalisation gilt sind doppelt so hoch (30 mg/L). Auch die WHO9 stimmt dem Grenzwert von 15 mg/L zu. Darüber hinaus können wir feststellen, dass die europäische Gesetzgebung in Bezug auf die Anforderungen an die Portfolio-Erklärung der Umweltauswirkungen in besiedelten Gebieten sehr detailliert ist.

Es würde den Rahmen dieses Dokuments sprengen, einen Datensatz der überall geltenden gesetzlichen Grenzwerte zusammenzustellen. Wir können lediglich anmerken, dass es in einer Vielzahl von Ländern ähnliche gesetzliche Grenzwerte gibt und dass von Fall zu Fall mehr Wert auf nichtionisiertes oder ionisiertes Ammoniak gelegt wird. Außerdem weisen einige nationale Umweltbehörden und -ministerien auf toxikologische Auswirkungen und relative Grenzwerte für Biota hin10,11. Daraus können wir schließen, dass wir in diesem Dokument die europäischen gesetzlichen Grenzwerte für Ammoniak als Referenzwert verwenden und dass ein durch anthropische Aktivitäten verursachter Ammoniaküberschuss in vielen natürlichen Umgebungen weit verbreitet ist und seine Aufnahme und Minderung überall auf großes Interesse stößt .

In den letzten Jahrzehnten wurden die experimentellen Untersuchungen zur Entfernung von Ammoniak und Stickstoff aus Wasser zunehmend verbessert. Ammoniumverbindungen zeichnen sich durch eine extreme Löslichkeit in Gegenwart von Wasser aus; Aus diesem Grund erfordert ihre Entfernung komplexe Behandlungen: biologische Behandlungen (Nitrifikation und Denitrifikation, biologischer Abbau), chemische Behandlungen (Oxidation, Chlorierung), elektrochemische12 und chemisch-physikalische Behandlungen (Ionenaustausch)13,14,15,16. Das biologische Verfahren gilt allgemein als kostengünstiges und effizientes Aufbereitungsverfahren für häusliches Abwasser17. Allerdings werden die Nitrifikations- und Denitrifikationsaktivitäten bei niedrigen Temperaturen (d. h. unter 14 °C) gehemmt, wodurch biologische Prozesse nicht in der Lage sind, die strengen Entsorgungsgrenzwerte in kalten Regionen einzuhalten18.

Die gebräuchlichste Option zur Ammoniakentfernung ist die Bruchpunktchlorierung19. Auch wenn diese Methode wirksam ist, führt die Wasseraufbereitung zur Bildung von organischen Halogenverbindungen mit krebserregender Wirkung.

Was chemisch-physikalische Behandlungen betrifft, werden Zeolithe heutzutage als ideale Materialien bezeichnet20,21,22. Zeolithe sind hydratisierte Alumosilikate von Alkali- und Erdalkalimetallen, deren Struktur im Wesentlichen aus einem dreidimensionalen Gerüst aus SiO4- und AlO4-Tetraedern besteht. Die Substitution von Al3+ durch Si4+ verursacht eine negative Ladung im Gitter, die normalerweise durch zusätzliche Gerüstkationen ausgeglichen wird, die sogenannten austauschbaren Kationen (Na, K, Ca usw.), die leicht durch andere Kationen ersetzt werden können23. Diesbezüglich basiert der Einsatz von Zeolithen in Wasserreinigungsprozessen auf der hohen Affinität dieser Mineralien zu Kationen24, die durch Ionenaustauschprozesse in ihre Struktur substituiert werden. Diese Eigenschaft, die als Selektivität beim Ionenaustausch bekannt ist, ist für Klinoptilolith, Phillipsit, Chabazit und andere Zeolithe gut belegt und zeigt, dass diese Mineralien eine hohe Affinität für das NH4+-Ion haben4,16,25,26. Aus diesem (und wirtschaftlichen) Grund werden Zeolithe heutzutage gegenüber Kunstharzen bevorzugt, bei denen der Ionenaustausch keine selektive Eigenschaft darstellt.

In den meisten Fällen, über die in der Fachliteratur berichtet wird, wird die Ammoniakaufnahme durch natürliche Zeolithe als Klinoptilolith-Mordenit-Zeolithe bezeichnet. Aus diesem Grund testen wir hier die Wirksamkeit eines italienischen Chabasit-Phillipsit-Zeoliths, des sogenannten „Tufo Rosso a Scorie Nere“ (TRS)27,28, der aus der Provinz Latial (Mittelitalien) stammt und in der Ammoniakaufnahme verwendet wird Regeneration des Abwassers des Kanals San Giustino, einem Nebenfluss des Flusses Pescara (Region Abruzzen, Mittelitalien). Vorläufige Experimente auf der Grundlage eines kontinuierlichen Säulenprozesses wurden im Labor durchgeführt. Darüber hinaus besteht ein Hauptzweck des Papiers darin, die Aufmerksamkeit auf die potenzielle Nutzung der weit verbreiteten Chabasit-Phillipsit-Zeolith-Ressourcen bei der Ammoniakentfernung aus Abwasser überall auf der Welt zu lenken.

Die meisten Menschen, die sich mit der Wasseraufbereitung befassen, haben keine geologische Ausbildung, da sich dieses Forschungsgebiet hauptsächlich auf technische Chemiker, Chemiker, Biologen usw. bezieht. Dies erklärt einige grundlegende Konzepte, die bei der Analyse der verfügbaren Bibliographie zu diesem Thema häufig missverstanden werden. Diese Konzepte sind von entscheidender Bedeutung für das Verständnis der Eignung jedes einzelnen Zeolithprodukts zur Entfernung von Ammoniak (und einer Reihe anderer Produkte) als Kationenaustauscher. Für einen Geologen gibt es grundlegende Kenntnisse, aber es gibt Hinweise darauf, dass sie nicht für alle Fachleute gelten, die sich mit der Wasseraufbereitung befassen.

Zeolithe stellen eine Gruppe von Mineralien dar (Silikate, die der Kategorie der Tektosilikate entsprechen), die durch eine dreidimensionale Struktur gekennzeichnet sind, die auf der Anordnung von Siliziumtetraedern basiert (d. h. ein Siliziumatom im Zentrum eines Tetraeders mit vier Sauerstoffatomen an der Spitze). die mehrere Sauerstoffatome mit anderen Tetraedern teilen und so den Aufbau der dreidimensionalen Struktur dieser Mineralien ermöglichen. Die Austauschkapazität von Zeolithmineralien hängt mit der Tatsache zusammen, dass einige Siliziumatome durch Aluminiumatome ersetzt sind, was zu einer elektrochemischen Instabilität führt, die durch Kationen ausgeglichen wird. Die dreidimensionale Struktur von Zeolithen, die mit anderen Gerüstsilikaten (wie Quarz oder Feldspat) verwandt sind, ist erweitert, mit großen Kanälen und breiten inneren Hohlräumen, deren Größe für jedes Zeolith-Mineral spezifisch ist, eine Tatsache, die auch die Verwendung von Zeolithen als Molekularsiebe ermöglicht.

Als Erstes muss auf den Unterschied zwischen den Begriffen Zeolith und Zeolith hingewiesen werden. Zeolithe wurden erstmals in den späten 40er Jahren des 20. Jahrhunderts29 ​​synthetisiert, um industrielle einphasige Produkte zu erhalten, und diese Tatsache ermöglichte eine große Entwicklung einer Vielzahl von Anwendungen. Natürliche einphasige Zeolithe hingegen sind die Ausnahme und bi- oder polymineralische Gesteine ​​sind in Erzlagerstätten die Regel. Angesichts des mikrokristallinen Charakters dieser Gesteine ​​und der sehr ähnlichen physikalischen Eigenschaften der verschiedenen Zeolithmineralien kann sich niemand ein wirtschaftliches Vorbereitungsverfahren vorstellen, um monomineralische Proben für natürliche bi- oder polymineralische Gesteine ​​zu erhalten. Die erste Konsequenz daraus ist also, wenn Sie in einer technischen oder wissenschaftlichen Arbeit oder in der Broschüre eines Lieferanten „natürlicher Zeolith“ (das Mineral) lesen, könnten Sie einfach „Zeolith“ (das Gestein, das hauptsächlich aus natürlichen Zeolithmineralien besteht) lesen. .

In den meisten kommerziellen Broschüren (aber auch in technischen Dokumenten) wird als wichtigste (oder einzige) Eigenschaft eines Zeoliths („natürlicher Zeolith“) seine chemische Zusammensetzung aufgeführt. Dies könnte für einen synthetischen monomineralischen Zeolith gut (oder zumindest ausreichend) sein. Generell ist auch die chemische Charakterisierung bei den meisten Industriegesteinen ein guter Ansatz. Beispielsweise ist die chemische Zusammensetzung eines Karbonat- oder Feldspatgesteins ein guter Indikator für seine mineralogischen Eigenschaften und industriellen Anwendungen, da es aufgrund chemischer Unterschiede kaum mineralogische Veränderungen gibt und/oder der betreffende industrielle Prozess die kristallchemischen Gitter der Mineralien zerstört und Reaktanten bereitstellt das kann in seinem Oxidäquivalent betrachtet werden. Daher kann ein Karbonatgestein eine große prozentuale Variation verschiedener Mineralarten (Kalzit, Aragonit, Dolomit, Ankerit, Siderit usw.) enthalten. Aber diese Unterschiede sind chemisch nicht relevant (d. h. Calcit und Aragonit sind Polymorphe von Calciumcarbonat) oder können ansonsten leicht unter Berücksichtigung einiger chemischer Oxide modelliert werden (d. h. MgO kann Dolomit, Calcium-Magnesium-Carbonat, mit fester Stöchiometrie zugeordnet werden). Zusammensetzung, da Magnesit – Magnesiumcarbonat – in der Natur sehr selten vorkommt. Außerdem führt die industrielle Verwendung von Carbonaten häufig zur Zerstörung der Carbonatphasen (z. B. durch Kalzinierung in der Zementindustrie oder durch Auflösung bei der Remineralisierung bei Entsalzungsprozessen von Wasser30). Auf die gleiche Weise können Feldspatgesteine ​​oder mineralische Feldspatkonzentrate anhand des Oxidgehalts von Alkalien (Na2O und K2O) modelliert werden, da ihre Endverbraucher (Glasindustrie, Keramikindustrie usw.) hauptsächlich mit dem Flussverhalten von hauptsächlich Siliciumdioxid beschäftigt sind -konstituierte Mischung bei hoher Temperatur im Ofen (und dies hängt vom Gesamtgehalt an Alkalioxiden ab).

Ansonsten bestehen die meisten Zeolithgesteine ​​aus Mineralien, bei denen es sich um Alumosilikate mit unterschiedlichen Gehalten an Alkali- und Erdalkalielementen (Na, K, Ca, Mg usw.) handelt. Es ist sehr schwierig, diese Mineralien aus chemischen Oxiddaten einfach in prozentuale Mineralgehalte umzuwandeln. In diesem Sinne bietet eine grobe Tabelle chemischer Daten von Zeolithen lediglich im besten Fall eine allgemeine Vorstellung davon, aus welchem ​​ursprünglichen Gestein der Zeolith stammt (siehe unten zur Entstehung von Zeolithvorkommen). Im speziellen Fall von Zeolithen, die zum Kationenaustausch verwendet werden, stellt der Lieferant die Kationenaustauschkapazität (CEC) im besten Fall auf der Grundlage theoretischer Formeln31 (eine Tatsache, die normalerweise irreführend ist) oder in empirischen Tests32 zur Verfügung. Dieser Wert ist nur ein allgemeiner Hinweis, da das Hauptmerkmal der Zeolith-Mineralgruppe die Spezifität jeder Spezies in Bezug auf den Kationenaustausch ist, eine Tatsache, die durch eine große Anzahl spezifischer Studien zur Kationenaufnahme beim Vergleich von Zeolithen aus a untermauert wird große Anzahl von Vorkommnissen oder Lieferanten. In der Praxis ist es sehr schwierig, das Verhalten von Zeolithstudien in verschiedenen Veröffentlichungen genau zu vergleichen (und dies rechtfertigt einseitig die Verwendung empirischer CEC als Indikator für die Leistung von Zeolithen).

Auch wenn die Entstehung natürlicher Zeolithe in einer Vielzahl geologischer Umgebungen möglich ist33, hängen abbaubare Lagerstätten hauptsächlich mit zwei Situationen zusammen: der Umwandlung glasreicher vulkanoklastischer Ablagerungen und der Entstehung chemischer Sedimente in alkalischen Seen (und in diesem In diesem Fall ist die Quelle von Siliciumdioxid und Aluminium häufig wiederum vulkanisches Glas. Experimentelle Arbeiten bestätigen, dass die Bildungstemperatur unter 200 °C liegt und die Glasreaktion oder -auflösung unter Niederdruckbedingungen erfolgt. Vulkanisches Glas ist metastabil, und das Wachstum von Zeolithmineralien auf Kosten von Glas kann ein syngenetischer Prozess sein, der mit der Einlagerung und frühen Abkühlung pyroklastischer (explosiver Vulkanismus) Ablagerungen (das sogenannte Geoautoklavenphänomen34) oder einem späten oder sehr späten Prozess zusammenhängt diagenetisches Phänomen im Zusammenhang mit der Infiltration von meteorischem oder hydrothermalem Wasser. In jedem Fall zeigt ein vollständiger Querschnitt einer abbaubaren Lagerstätte üblicherweise seitliche und vertikale Variationen der Mineralparagenese, die eine kontinuierliche Reaktion neu gebildeter Zeolithmineralien (und manchmal Tone) sowie der reliktischen unveränderten Silikate (Quarz, Feldspäte und schließlich auch andere Silikate) aus vulkanischen Glasfragmenten oder aus der Detritfraktion des Sediments stammen35.

Das Si/Al-Verhältnis im Ausgangsmaterial und der pH-Wert der beteiligten Wasserlösungen steuern weitgehend das gebildete Zeolithmineral36. Im Fall von Zeolithen, die ausgehend von siliziumreichem vulkanischem Glas (in der Petrologie das sogenannte siliziumübersättigte Glas, d (vollständige magmatische Kristallisation) sind die gebildeten Zeolithe überwiegend klinoptilolith-mordenitreich. Auf der Gegenseite kommt es zumeist zur Bildung relativ siliziumarmer Gläser (das sogenannte Siliciumdioxid-untersättigte Glas, d. h. bei vollständiger magmatischer Kristallisation reicht das Siliciumdioxid nicht aus, um alle verfügbaren Alkali- und Erdalkalielemente in Feldspat-Kristallgittern einzufangen). Phillipsit- und Chabazit-reiche Zeolithe. Andere neu gebildete Zeolithmineralien wie Analcim, Gismondin, Natrolit usw. kommen häufig als Nebenbestandteile von Zeolith vor.

In der Praxis sollte bei der Zeolithgewinnung hauptsächlich Gestein abgebaut werden, das aus zwei Hauptmineralphasen besteht, wobei im Idealfall eine Mineralphase die andere weitgehend dominiert. Wenn die mineralische Zonierung der Lagerstätte als stratiformartige Gesteinskörper (in pyroklastischen Vulkangesteinen) oder als echte Sedimentschichten mit einer dominanten Phase erfolgt, könnten sich die Produzenten dieser Tatsache voll bewusst sein und jedes unterschiedliche Zeolithgestein separat abbauen. Außerdem sollte bei der Verarbeitung jeder Art von abbaubarem Erz auf wiederholtes Mischen und Homogenisieren jeder einzelnen Erzart geachtet werden, um ein einheitliches Endprodukt für jede Art von Zeolith zu gewährleisten. Andernfalls, wenn die Morphologie oder die Zeolithvorkommen (und ihre makroskopischen Eigenschaften) die Gewinnung separater Zeolithprodukte nicht zulassen, sollte besondere Sorgfalt auf die Homogenisierung des einzigen im Tagebau gewonnenen Produkts gelegt werden. Unter Berücksichtigung der Tatsache, dass ein Rohstofflieferant gerade auf diese Weise eine in der Zusammensetzung stabile Zeolithquelle garantieren kann, sollte jeder Hersteller eine regelmäßige quantitative XRD-Charakterisierung entwickeln, um den Endverbrauchern eine homogene Zeolithquelle zur Verfügung zu stellen. Ein solches Verfahren könnte beispielsweise eine ungefähre Schätzung der tatsächlichen CEC jedes kommerziellen Produkts ermöglichen, da sich die theoretischen CEC nur auf reine monomineralische Phasen beziehen.

Die bibliografische Analyse von Arbeiten zur Ammoniakaufnahme aus Wasser (siehe Anhang A) zeigt, dass es sich bei den an diesen Prozessen beteiligten Zeolithen in den meisten Fällen um klinoptilolithreiches oder in geringerem Maße um mordenitreiches polimineralisches Gestein handelt. Dies ist bemerkenswert, da die Eignung von Phillipsit und Chabazit für die Aufnahme und Entfernung von Ammoniak aus Wasser bereits seit einigen Jahrzehnten in gängigen Veröffentlichungen bekannt ist37,38,39. Diese Eignung ist nicht selten, wenn wir die Porengröße dieser Zeolithe und die molekulare Dimension von Ammoniak berücksichtigen40,41. In Italien entsprechen die Zeolithgesteine ​​vielen pyroklastischen vulkanischen Einheiten, die hauptsächlich mit der kalialkalischen Provinz in Verbindung stehen und seit der etruskischen und römischen Zeit bis heute in großem Umfang zu Bauzwecken abgebaut werden (siehe Beispiel 42, 43, 44 und darin enthaltene Referenzen). Italienische Zeolithlieferanten recyceln Sägeabfälle in Form von Steinblöcken für die Steinbrüche; und italienische Forscher erforschen seit den 60er Jahren des 20. Jahrhunderts die industrielle Nutzung dieser Zeolithe. Die meisten der ursprünglichen Vulkangesteine ​​in diesen italienischen Gebieten waren hinsichtlich der in den Magmen vorhandenen Alkali- und Ca-Menge mit Kieselsäure untersättigt und hatten eine trachytische Zusammensetzung. Man könnte vermuten, dass diese Gesteine ​​in der Natur selten sind, da die italienische Kali-Alkali-Provinz ein Jahrhundert lang als seltene magmatische Verbindung galt, aber tatsächlich kommen trachytische pyroklastische Gesteine ​​in mehreren petrologischen Situationen häufig vor, ebenso wie pyroklastische (und auch subwässrige hydroklastische) Basaltgesteine sind auch gute potenzielle Quellen für fragmentiertes, leicht verwertbares Glasgestein.

Daher könnte ihre Verwendung in mehreren günstigen geologischen Kontexten in Betracht gezogen werden, in denen Zeolith weitgehend verfügbar sein sollte. Wir können zum Beispiel Folgendes in Betracht ziehen: ozeanische Vulkaninseln (wie die Hawaii- und Kanarischen Inseln45), insbesondere „alte“ reife Vulkaninseln, auf denen chemisch entstandene Magmen in Form von großen pyroklastischen Gesteinen ausbrechen47; unberührte bogenförmige Inselumgebungen oder dünne unreife kontinentale Krustensegmente (wie große Segmente in der Region Panama-Guatemala in Mittelamerika); in pyroklastischen Sektoren der großen Intraplatten-Flutbasaltregionen48 oder anderen großen Basaltaufschlüssen innerhalb der Platte49,50; und natürlich im einzigen Fall eines entstandenen mittelozeanischen Rückens, Island (wo weit verbreitete hydrothermale Metamorphose in Zeolithfazies in den marginalen, älteren, erodierten Sektoren der Insel gut sichtbar ist51). Daraus können wir schließen, dass es keinen Grund dafür gibt, Phillipsit-Chabazit-Zeolithite aus der industriellen Verwendung auszuschließen.

Unter Berücksichtigung der vier häufigsten natürlichen Zeolithe zeigte Colella44, dass die Selektivität für Ammoniak zwischen Chabasit und Klinoptilolith vergleichbar (jedoch höher für Ersteres) und im Fall von Phillipsit viel höher ist, während im Fall von Mordenit die schlechtesten Ergebnisse erzielt wurden, was eine Tatsache ist auch in CEC anhand theoretischer Formeln ersichtlich31. Im speziellen Fall der Wasseraufbereitung zur Ammoniakaufnahme und -entfernung gilt Phillipsit als besser als Klinoptilolith, was sogar zum Erhalt von Patenten für die Synthese von Phillipsit führte (siehe37 und die darin enthaltenen Referenzen). Die Tatsache, dass Phillipsit bei der Entfernung von Ammoniak viel effizienter ist, führte sogar dazu, dass Phillipsit durch hydrothermale Modifikation eines Klinoptilolith-Mordenit-Zeoliths52 gewonnen wurde, wodurch ein Produkt erhalten wurde, das die doppelte Menge an Ammoniumionen aufnahm wie das Ausgangsmaterial. Dies ist möglicherweise nicht überraschend, da53 die Kationenaustauschkapazität (CEC) einiger gängiger Zeolithe auf der Grundlage ihrer theoretischen Formeln berechnet und gezeigt hat, dass die von Phillipsit (3,87 meq/g) und Chabazit (3,70 meq/g) viel höher sind als die entsprechenden Werte für Mordenit (2,29 meq/g) und Klinoptilolith (2,16 meq/g).

Es wurden die Na+/NH4+-Kationenaustauschisothermen für Phillipsit aus neapolitanischem gelbem Tuffstein aus Italien berechnet54, was zeigt, dass Phillipsit für NH4+ selektiver ist als Klinoptilolith aus Hector, Kalifornien. In diesem Zusammenhang wurden italienische pyroklastische Gesteine ​​wie „Tufo Giallo Napoletano“ und „Tufo Rosso a Scorie Nere“, die Chabasit und Phillipsit enthalten, üblicherweise auf die Entfernung von Ammoniak aus städtischen Abwässern, Gewässern der Lederindustrie, tierzüchterischer Landwirtschaft und Aquakultur getestet und Wasserreinigung7,54,55. Beispielsweise wurde ein italienischer Tuffstein, der Chabasit und Phillipsit enthält, bei der Behandlung von Abwässern aus Schweineabwässern getestet56 und es wurde festgestellt, dass die effektive NH4+-Austauschkapazität des zeolithreichen Materials zwischen 0,4 und 0,9 meq NH4+/g lag. Andere Autoren46 haben nachgewiesen, dass ein glasartiger Zeolith mit einem Phillipsit-Gehalt von nur 20 % zu einer guten Rückhaltung von Ammoniak, Phosphat und löslichen organischen Stoffen im städtischen Abwasser der Stadt Santa Cruz de Teneriffa (Kanarische Inseln) führt.

Einige Studien57 zeigten auch, dass Phillipsit bei ClNa-Austausch und nach der Regeneration eine höhere Wirksamkeit aufweist. Diese Tatsache ist auch von großer Bedeutung, da erschöpfte Zeolithe als Stickstoffdünger in der Landwirtschaft verwendet werden können oder eine mit Ammoniak ausgetauschte NaCl-Lösung gereinigt werden kann, um MgNH4PO4 zu erhalten, das als hochwertiger Feststoffdünger mit langsamer Freisetzung verwendet werden kann (57 und darin enthaltene Referenzen). Einige neuere Arbeiten betonen die große Bedeutung neuer wirtschaftlicher Wege zur Herstellung von Düngemitteln auf Ammoniumbasis aus Abwässern58 unter Verwendung von Membranen und anderen physikalischen Barrieren, wie die verbesserte Rückgewinnung von N und eine schnellere Nitrifikationsrate, wenn Chabazit oder andere ähnliche Zeolithe am Prozess beteiligt sind59. Dennoch sind diese Themen zur Regeneration von Zeolith und N-Rückgewinnung als Düngemittel nicht Gegenstand dieser Arbeit.

Der in dieser Studie verwendete Zeolith ist der „Tufo Rosso a Scorie Nere“ (TRS), (27,28 und darin enthaltene Referenzen), der größte pyroklastische Fluss im Zusammenhang mit dem alten Vulkan Vico, einer Lagerstätte, die sich über eine Oberfläche von etwa 1300 km2 erstreckt Die Ablagerung pyroklastischer Strömungen ist im Wesentlichen massiv und besteht üblicherweise aus schwarzen, glasartigen, blasenförmigen Jungelementen, die in eine gelbe zeolithisierte Aschematrix eingetaucht sind27,28. TRS-Gestein wurde fein gemahlen (Partikelgröße < 60 µm) und durch Pulverröntgenbeugung (PXRD) auf einem Siemens D5000-Diffraktometer mit Bragg-Brentano-Geometrie analysiert; CuKα = 1,518 Å, 40 kV, 40 mA, 2°–45° 2θ Scanintervall, Schrittgröße 0,020° 2θ) (Abb. C1, Anhang C). Sowohl der kristalline als auch der amorphe TRS-Gehalt wurde mithilfe der quantitativen Phasenanalyse (QPA) unter Verwendung der kombinierten Rietveld- und Referenzintensitätsverhältnis-Methode (RIR) geschätzt. Gemäß der von 60 vorgeschlagenen Strategie wurde jeder Probe Korund NIST 676a in einer Menge von 10 % zugesetzt und die Pulvermischungen durch Handmahlen in einem Achatmörser homogenisiert. Daten für die QPA-Verfeinerung wurden im Winkelbereich 5–70 2Theta (Abb. C2, Anhang C) mit Schritten von 0,02° und 10 s Schritt-1 gesammelt (wie zuvor entwickelt61,62). Die Daten wurden mit der GSAS-Software63 und ihrer grafischen Oberfläche EXPGUI64 verarbeitet.

Die Kationenaustauschkapazität (CEC) wurde mit der Ammoniumacetat-Methode65 bestimmt.

Die aus dem Durchschnitt von 15 Analysen erhaltene Zusammensetzung des Zeoliths (Tabelle 1) wurde durch Röntgenfluoreszenz (RFA) mit einem sequentiellen Röntgenspektrophotometer PHILIPS PW 2400 bestimmt. Die Bestimmung der Hauptelemente wurde unter Verwendung von geschmolzenen Perlen (Lithium) durchgeführt Tetraboratperlen in einer Verdünnung von 1/20).

Die Perlen wurden durch Dreifachbestimmung in Pt-Schmelztöpfen und Auffangschalen unter Verwendung von LiI als Viskositätskorrektor erhalten. Das Spektrometer wurde anhand einer Reihe von mehr als 60 internationalen Standards kalibriert. Als interne Kontrolle der Qualität der Ergebnisse wurde ein separater Satz internationaler Standards verwendet, der vom Geological Survey of Japan bereitgestellt wurde (Einzelheiten siehe66). Na2O wurde durch Atomabsorptionsspektroskopie (AAS) mit vorheriger vollständiger Solubilisierung der Probe bestimmt (Einzelheiten zum Analyseverfahren siehe67). Die TRS-Probe wurde vor jeder anderen Manipulation 48 Stunden lang sorgfältig bei 130 °C in Pyrex-Rezipienten behandelt. Wir betrachten den LOI-Wert von 1 g Probe, die in Keramikschmelztöpfen gewonnen wurde, die in einem Oxidationsofen betrieben werden, und berücksichtigen, dass der niedrige Fe-Gehalt der Proben und ihr Oxidationszustand den möglichen Effekt der Sauerstoffaufnahme während des Zündvorgangs minimieren68).

Zur mikrochemischen Charakterisierung von Zeolithen oder Zeolithclustern wurde ein CAMECA Camebax SX-50 EMPA-WDS verwendet (Tabelle 2). Als Standards wurden verschiedene natürliche und synthetische Silikate und Oxide zertifizierter Zusammensetzung verwendet (kommerzielle Standardblöcke von P&H Developments und Agar Scientific). Die Analysekristalle werden von CAMECA bereitgestellt (LIF, TAP und PET) (Einzelheiten siehe69).

Die Präzision betrug 3 % (1σ) für die durch RFA erhaltenen Hauptelemente und die Genauigkeit besser als 2 %, mit Ausnahme von Na, das durch ICP-MS erhalten wurde. Die analytische Präzision (2σ RSD, n = 4) beträgt für Na2O 5 bis 8 % und die Genauigkeit ist besser als 4 %.

Die Mikrotexturanalyse von Zeolithen (Abb. 1) wurde mit einem Rasterelektronenmikroskop (REM) JEOL J3M-840 entwickelt. Die Betriebsbedingungen betrugen 10 kV und die Fensterbedingungen variierten in einem Bereich von 18 bis 22 mm. Unter Berücksichtigung des besonderen Hydratationsverhaltens der Proben in der Umgebung wurden sie zuvor über Nacht in einem Ofen bei 60 °C dehydriert, dann unter Vakuum durch thermisches Sputtern metallisiert und vor ihrer Untersuchung erneut unter Vakuum konserviert. Wir haben eine Strategie der ultradünnen Doppelmetallisierung (zuerst Kohlenstoff, dann Gold) angewendet, um eine bessere Bildqualität zu erzielen70.

REM-Bilder der im „Tufo Rosso a Scorie Nere“ vorhandenen Zeolithphasen. Rechts: Phillipsitkristalle; Links: Chabasit-Kristalle.

Der Zeolithwassergehalt (Tabelle 2) wurde durch Differentialthermoanalyse (DTA) und Thermogravimetrie (TG) (Abb. C3, Anhang C) unter Verwendung eines Mettler TGA/SDTA851e-Instruments (10°/min, 30–1100 °C, Probenmasse) berechnet von ~ 10 mg, Al2O3-Tiegel) gemäß der von71 vorgeschlagenen Methode.

Die physikalische Charakterisierung wurde durch die Anwendung der gravimetrischen Stickstoff-Brunauer-Emmett-Teller (BET)-Oberflächenanalysetechnik unter Verwendung eines Micromeritics ASAP 2000 Micropore Analyser durchgeführt. Die BET-Analyse liefert Informationen über die spezifische Oberfläche, das Gesamtporenvolumen und die Porengrößenverteilung. Stickstoffadsorptionsisothermen wurden bei der Temperatur von flüssigem Stickstoff erhalten (Abb. C4, Anhang C). Vor der Bestimmung der Adsorptionsisotherme wurde die Probe bei 300 °C ausgegast.

Auf dem San Giustino-Kanal wurde eine zehnmonatige Kampagne entwickelt. Der Kanal San Giustino liegt im hügeligen Piemont der Abruzzen (Mittelitalien) und ist ein Nebenfluss des Flusses Pescara. Der Fluss Pescara fließt vom Osthang des Zentralapennins (Gran-Sasso-Massiv, 2912 m ü. M.; Maiella-Massiv, 2793 m ü. M.) in den Hafenkanal in der Stadt Pescara mit einer überwiegend südwestlich-nordöstlichen Richtung. Es gehört zum größeren Einzugsgebiet des Flusses Aterno-Pescara und das gesamte Einzugsgebiet umfasst eine Fläche von etwa 3180 km2, wovon etwa 800 km2 im hügeligen Piemont-Gebiet liegen (Abb. 2).

(a) Lageplan des Untersuchungsgebiets in Mittelitalien; (b) wichtigste physiografische Gebiete der Region Abruzzen. Die Karten wurden mit der Software Esri ArcGIS ® 10.6 (www.esri.com/en-us/store/overview) erstellt.

Das Gebiet ist ein wichtiges Beispiel für ein Flusseinzugsgebiet, in dem künstliche/anthropische Eingriffe das hydrografische Netzwerk tiefgreifend verändert haben. Zu den vielen durch menschliche Aktivitäten geschaffenen Landformen gehören Mülldeponien, Meeresböschungen, Autobahn- und Bahndämme, Flughäfen, Steinbrüche oder Ausgrabungen im Freien, Industriegebiete usw.

Aus geologischer Sicht ist das Einzugsgebiet des Pescara-Flusses durch das Vorhandensein mio-plio-quartärer terrigener Ablagerungen gekennzeichnet, die mit den turbiditischen Vortiefensequenzen zusammenhängen und diskordant von hemipelagischen Meeressequenzen und quartären kontinentalen Ablagerungen überlagert werden (Abb. B1, Anhang B). ). Der San-Giustino-Kanal besteht hauptsächlich aus eluvial-kolluvialen, terrassierten und alluvialen kontinentalen Ablagerungen sowie aus pelitisch-sandigen, sandig-pelitischen und sandig-konglomeratischen Meeresablagerungen (Abb. B2, Anhang B). Aus mineralogischer und geochemischer Sicht bestehen sie aus schwerlöslichen Silikaten, während die Schwemmebene durch kalkhaltige Grundwasserleiter und in flachen Sedimenten direkt durch Regenfälle gespeist wird. Offensichtliche geogene Quellen für hohe Ammoniakwerte (dh bis zu 3 mg/L1) wie Humusgehalte in jüngeren Sedimenten, Eisen oder Wälder mit hoher Recyclingrate pflanzlicher Stoffe sind in dieser Region nicht bekannt.

In anthropisierten Gebieten ohne undurchlässige Sedimentbedeckung (Ton) besteht in oberflächlichen, nicht begrenzten Grundwasserleitern ein hohes Maß an Anfälligkeit für industrielle und städtische Restwässer. Der wichtigste festgestellte Schadstoff ist Ammoniak, das aus der unerlaubten Einleitung von Abwässern stammt.

Während des Probenahmezeitraums wurde das Abwasser regelmäßig kontrolliert und zahlreiche chemische Parameter wie die Konzentration von Ammoniak, Nitraten, Nitriten, Chloriden, Kalzium, Natrium, Kalium und Magnesium gemessen. Außerdem wurden chemophysikalische und physikalische Parameter wie pH-Wert, Leitfähigkeit und Temperatur regelmäßig überwacht (siehe Tabelle 3). Die chemischen Parameter wurden vor und nach der Behandlung mit Zeolith gemessen; Insbesondere wird mit den Buchstaben „D“ auf verunreinigtes Wasser (Vorbehandlung) und mit dem Buchstaben „C“ auf sauberes Wasser (Nachbehandlung) verwiesen.

Zu den Vorbehandlungen des Zeolithgesteins gehörten das Mahlen und Sieben, um Abmessungen im Bereich von 0,3 bis 0,6 mm zu erhalten; Hierzu lässt sich festhalten, dass die Partikelgröße einen starken Einfluss auf die Durchbruchskapazität des Zeoliths hat; Einige Studien72 fanden heraus, dass eine Partikelgröße von 0,5–1 mm die höchste Leistung erbrachte, während andere26,73 feststellten, dass eine kleine Partikelgröße die Entfernungseffizienz steigerte, da mit abnehmender Partikelgröße die Oberfläche und die Sorptionskapazität zunahmen. In allen halbindustriellen und industriellen Anlagen liegt der Schwerpunkt auf der Suche nach einem Gleichgewicht zwischen der idealen Korngröße für die Ammoniakaufnahme und den praktischen Verfahrensaspekten (z. B. Reinigung und Regeneration von Zeolith im Vergleich zur periodischen Verstopfung von Rohren durch feinkörnige Sedimente).

Die NH3-Entfernungsexperimente wurden unter Verwendung eines Durchflusssystems mit einer Glassäule (Pyrexglas, 10 mm Innendurchmesser) bei Umgebungstemperatur durchgeführt. Die Säule wurde mit dem Zeolithpulver (100 g) gefüllt und die folgenden Reagenzien wurden hinzugefügt: 100 ml 600 mg/l NH4Cl, 20 ml NaOH 20 %, 50 ml H2SO4 (0,05 N); Die anfängliche effektive NH4+-Konzentration betrug 211,07 mg/l. Die mit einer Pumpe gesteuerte Wasserdurchflussrate wurde auf 0,4 l/s festgelegt, um den am San Giustino-Kanal gemessenen Mittelwert zu simulieren. Tabelle 4 fasst die physikalischen Eigenschaften des experimentellen Systems zusammen.

Aus der Durchbruchskurve wurde die Säulenbeladungskapazität, also die Zeolithsättigung, ermittelt (Abb. 3). Abbildung 4 veranschaulicht die Wirksamkeit des Zeoliths bei der Entfernung von NH4+, ausgedrückt als Anzahl der Liter Wasser, die durch die Versuchssäule strömen.

Durchbruchskurve für Wasser mit NH4+-Ionen. C0 = anfängliche NH4+-Konzentration.

NH4+ (mg/l) vs. Anzahl der Liter Wasser, die durch die Versuchssäule fließen. BV = Verhältnis zwischen Lösungsvolumen und Zeolithvolumen.

Die Ionenaustauschtests wurden in einem kleinen Abschnitt von etwa 70 m des San Giustino-Kanals durchgeführt. Die Tests wurden mit 25 m3 Zeolith durchgeführt, die auf dem Grund des Wasserlaufs platziert wurden, der durch eine durchschnittliche Durchflussrate von etwa 0,4 l/s gekennzeichnet war. Abbildung 5 zeigt das Schema der am San Giustino-Kanal errichteten Pilotanlage. Auf einem 70 m langen und 70 cm breiten Abschnitt des Abwassers wurde ein 20 cm hohes Zeolithbett angeordnet; Dieser kurze Verlauf war durch einen mittleren Wasserdurchfluss von 0,4 l/s gekennzeichnet. Die Gesamtmenge des für die Pilotanlage verwendeten Zeoliths betrug 25 m3. Sieben Zeolithbetten wurden entlang des Abwassers positioniert und durch Dekantierungs- und Homogenisierungsbäder interkaliert.

Schematischer Querschnitt der am San Giustino-Kanal errichteten Pilotanlage.

XRD-Analysen, die an durchschnittlich 15 TRS-Proben durchgeführt wurden, zeigten kleine Schwankungen im prozentualen Anteil der Mineralien, aus denen der Zeolith besteht. Zu beachten ist jedoch der Zeolithgehalt des Zeoliths, also die Summe aus Chabazit und Phillipsit. Tatsächlich ist nur die Zeolithfraktion für die Kationenaustauschleistung zur Ammoniakentfernung verantwortlich. Quantitative Analysen an durchschnittlich 15 Proben ergaben einen durchschnittlichen Zeolithisierungsgrad von 60 %. Die Abbildungen C1 und C2 sowie Tabelle C1 in Anhang C zeigen die Ergebnisse der XRD-Analyse und der zugehörigen QPA-Analyse einer beispielhaften Probe von TRS-Pulver. Die Ergebnisse der PXRD-Analyse von TRS zeigen eine mineralogische Zusammensetzung aus Chabazit, Phillipsit, Sanidin und vulkanischem Glas (Abb. C1, Anhang C). Quantitative Gewichtsprozente der Mineralien ergaben 52,15 % ± 2 % Chabasit, 8,45 % Phillipsit ± 1 %, 20,62 % ± 2 % Sanidin und 18,78 % ± 2 % Vulkanglas (Tabelle C1, Anhang C). Es wird ein endgültiger Gesamtzeolithisierungsgrad von 60,60 % angegeben.

Chabazit erscheint als pseudokubische Kristalle (von etwa 25 µm) und häufig in Aggregaten in der TRS-Matrix (Abb. 1); Phillipsit erscheint als nadelförmige Cluster (Durchmesser etwa 40 µm), die aus dünnen prismatischen Kristallen bestehen, die in Schlacken wachsen. Die BET-Oberfläche beträgt 19,5 m2 g−1. Die Stickstoffadsorptionsisothermen der untersuchten Proben (Abb. C4, Anhang C) sind vom Typ IV gemäß der IUPAC-Klassifizierung, der typisch für mesoporöse Materialien ist. Die beobachteten Porengrößen entsprechen Mesoporen74. Die durchschnittliche Porengröße beträgt 14,3 nm und die Volumenporengröße beträgt 0,06 cm3 g−1. Alle diese Ergebnisse stimmen gut mit denen überein, die für Zeolith an derselben Probenahmestelle erhalten wurden (75 Tabelle 1, Z1-Probe).

Der durch DTA- und TG-Analyse berechnete Zeolithwassergehalt (Abb. C3, Anhang C) ist in Tabelle 1 aufgeführt.

Die theoretische Ionenaustauschkapazität (CEC) von Chabazit und Phillipsit beträgt etwa 3,5 mequiv/g (siehe Tabelle 2); Die tatsächliche Kapazität ist jedoch deutlich niedriger (1,5 mequiv/g), da sie von der Konzentration des zu entfernenden Ions im Vergleich zur Ionenstärke beeinflusst wird.

Wie oben angegeben, wurden Säulenexperimente durchgeführt, um die Sättigungszeit des Zeoliths aus der Durchbruchskurve zu berechnen.

Die Analyse der Ergebnisse der Säulenexperimente ergab, dass die Zeit bis zur Sättigung des Zeoliths etwa 110 Stunden beträgt (Abb. 3). Die Fähigkeit von Zeolith, Ammoniak zu adsorbieren, ist tatsächlich nicht unbegrenzt und sobald die Sättigung erreicht ist, kann es zur Wiederaufladung in eine Salzwasserlösung gegeben werden. Dieses Aufladen und Entfernen von Ammoniak aus dem Zeolith kann viele Male wiederholt werden, bevor der Zeolith verstopft und unbrauchbar wird76. Darüber hinaus ist die Wirksamkeit des Zeolithbetts bis zum Durchgang von etwa 80 l Wasser gewährleistet, wie aus Abb. 4 ersichtlich ist. Für diese Ergebnisse und unter Berücksichtigung der Geometrie des San Giustino-Kanals ergibt sich eine Gesamtmenge von 25 m3 Zeolith wurde als notwendig eingeschätzt, um den Wasserreinigungsprozess über einen Zeitraum von zehn Monaten zu gewährleisten.

Die Analyse der Ergebnisse der zehnjährigen Langzeitüberwachung der chemisch-physikalischen Parameter am San Giustino-Kanal ergab, dass die NH4+-Eingangswerte zwischen 5 und 120 mg/l liegen (Tabelle 3). Abbildung 6 zeigt die Ergebnisse der Ammoniakentfernung in der Pilotanlage am San Giustino-Kanal im Zeitraum zwischen September und Juli.

Ammoniakentfernung ausgedrückt als Variation von NH4+ (mg/l) im Zeitraum September–Juli.

Wie deutlich zu erkennen ist, ist die Wirksamkeit des Zeolithbetts nachgewiesen, da die NH4+-Werte immer unter dem gesetzlichen Grenzwert von 15 mg/l liegen. Ergebnisse für klares Wasser zeigen NH4+-Werte unter 10 mg/l, sehr oft im Bereich zwischen 1 und 5 mg/l. Am Ende des Experiments kann festgestellt werden, dass die berechnete Zeolithmenge von 25 m3, die für den Prozess verwendet wurde, mehr als ausreichte, um die Wasserreinigung zu gewährleisten; Tatsächlich kam es gelegentlich auch zu einem Überschuss an Abwasser, was zu einem Anstieg der Durchflussrate führte, wie es manchmal während des zehnmonatigen Zeitraums der Fall war.

Außerdem führte die zunehmende Niederschlagsmenge zeitweise zu einem Anstieg der Durchflussmenge, die Werte von etwa 30/40 l/s erreichte; Dieser Überschuss wurde durch den Einbau von Bypass-Systemen reguliert, die durch eine Durchflussrate von 2,5 l/s gekennzeichnet waren.

In dieser Studie wurde die Entfernung von NH4+-N aus einem kleinen Abwasserkanal (San Giustino-Kanal, Region Abruzzen, Mittelitalien) mithilfe eines lokalen Chabazit-Phillipsit-Zeoliths untersucht. Der Verlauf ist durch NH4+-Eintragswerte zwischen 5 und 120 mg/l gekennzeichnet. Eine abschließende Laborvorstudie zur Bestimmung der Wirksamkeit des Zeoliths bei der Ammoniakentfernung wurde in einem Säulensystemtest durchgeführt. Die induzierte Durchflussrate betrug 0,4 l/s. Dies ist der mittlere Durchflusswert, der über einen Zeitraum von zehn Jahren am San Giustino-Kanal gemessen wurde. Aus der Analyse der Ergebnisse der Durchbruchskurve geht hervor, dass das System über einen langen Zeitraum, etwa 110 Stunden, gesättigt ist, was dem Durchfluss von etwa 80 l Wasser entspricht. Unter Berücksichtigung dieser Erkenntnisse und der Geometrie des Wasserlaufs des San Giustino-Kanals wurde eine Gesamtmenge von 25 m3 Zeolith als erforderlich errechnet, um die Ammoniakentfernung gemäß den Grenzwertgesetzen über einen Zeitraum von zehn Monaten sicherzustellen. Diese Vorhersage wurde durch die Ergebnisse der Ammoniakentfernungskampagne bestätigt, wobei die NH4+-Konzentrationswerte stets unter dem gesetzlichen Grenzwert lagen. Diese Erfahrung könnte nur als Beispiel für die Einfachheit und Wirtschaftlichkeit der Verwendung dieser Zeolithart bei der Entfernung der Ammoniakaufnahme und der Entfernung aus wässrigen Abwässern angesehen werden.

Zusammenfassend lässt sich sagen, dass die industrielle Verwendung natürlicher Zeolithe (Zeolithe) im Vergleich zu synthetischen in der Regel durch ihre natürliche Variabilität begrenzt ist und nicht durch die guten Monophasen (oder relativ stabilen Zweiphasenanteile) von Syntheseprodukten. Der häufig verwendete Begriff „natürlicher Zeolith“ bezieht sich auf ein Gestein, das hauptsächlich aus mehreren Zeolith-Mineralphasen (und in geringerem Maße aus anderen Phasen) und eventuell Restglas besteht. Für dieses Gestein sollte die Bezeichnung „Zeolith“ verwendet werden, um Fehlinterpretationen zu vermeiden.

Wir schlagen ab sofort die Verwendung eines Klassifizierungssystems für die Absorptionseigenschaften von Zeolith vor, unabhängig von seiner mineralogischen Zusammensetzung. Dies könnte erreicht werden, indem man die CEC von reinem Phillipsit berücksichtigt und erwägt, die CEC jedes untersuchten Zeoliths in relativen Prozentsätzen des äquivalenten (reinen) Phillipsits auszudrücken. Die Verwendung dieses Verfahrens würde dazu dienen, die Eigenschaften eines Zeoliths sowohl in einem wissenschaftlichen Artikel als auch im Handel mit diesem Produkt zu standardisieren.

Die chemische Zusammensetzung und der CEC reichen jedoch nicht aus, um einen Zeolith zu charakterisieren, und jeder Lieferant sollte die quantitative Mineralzusammensetzung bereitstellen, die durch PXRD des gehandelten Gesteins ermittelt wurde. Nur diese Daten ermöglichen einen Vergleich zwischen Zeolith aus verschiedenen Lagerstätten und Lieferanten. Nur eine quantitative PXRD-Charakterisierung ermöglicht eine prädiktive Bewertung der potenziellen Verwendung eines Zeoliths. Begriffe wie „italienischer Zeolith“, „japanischer Zeolith“, „türkischer Zeolith“ usw., die in der Fachliteratur häufig vorkommen, sind falsch, nicht beschreibend und irreführend, da es selbst im Maßstab einer einzelnen abbaubaren Lagerstätte erhebliche Mineralvariationen gibt (in der Mineralzusammensetzung und in der prozentualen Zusammensetzung jeder Mineralphase). Zeolithlieferanten sollten die quantitative (einen möglichst engen Bereich) Mineralzusammensetzung ihrer Produkte angeben, und Redakteure von wissenschaftlichen und technischen Fachzeitschriften sollten darauf achten, dass diese Daten in jeder veröffentlichten Studie klar angegeben werden, da die Forschungen ohne diese Informationen auskommen nicht direkt vergleichbar und für andere Menschen reproduzierbar. Darüber hinaus beeinträchtigt das Fehlen dieser Daten mehrere spezifische industrielle Verwendungen von Zeolith, da in den Betriebsanlagen immer wieder handwerkliche Anpassungen und Kontrollen erforderlich sind. Ebenso wie niemand nicht zertifizierte und variable Zusammensetzungen synthetisierter Zeolithe für fortgeschrittene technische Zwecke akzeptieren würde, erfordert die Expansion von Zeolithgesteinen in der Industrie standardisiertere und präzisere Daten zur Mineralzusammensetzung.

Die Überprüfung veröffentlichter Studien zeigt, dass sich die Ammoniakaufnahme aus Wasser trotz bekannter Eignung (und häufig besserer Ergebnisse, bis zu 61–79 % Verbesserung der Ammoniakaufnahme) überwiegend auf Zeolithe konzentriert, die reich an Klinoptilolith (und in geringem Umfang Mordenit) sind. aus phillipsit- und chabasitreichen Gesteinen. Dieses Wissen scheint im Wesentlichen über Jahrzehnte eine „italienische Angelegenheit“ gewesen zu sein. Der Zweck dieser Forschung bestand darin, eine breitere Öffentlichkeit daran zu erinnern, dass Phillipsit-Chabasit eine weit verbreitete Zeolith-Ressource ist und dass in vielen geologischen Regionen und Ländern auf Kontinenten und Ozeanen gute Geschäftsmöglichkeiten für die geologische Prospektion und den Abbau von Phillipsit-Chabasit-reichen Zeolithen bestehen Inseln. Daher könnte in diesen Ländern eine lokale Versorgung mit billigem und wirksamem Zeolithgestein für eine Vielzahl industrieller Anwendungen ins Auge gefasst werden, angefangen bei der Reinigung und Wiederverwendung von Abwasser, Meerwasserentsalzung usw. Zukünftige Forschungen auf diesem Gebiet im Zusammenhang mit Phillipsit-Chabazit-Zeolith könnten möglich sein Der Schwerpunkt liegt auf der Bewertung der Regenerationsprozesse dieses Rohstoffs, der gesamten effektiven Nutzungszyklen und des Leistungsverhältnisses dieser Zyklen. Zu guter Letzt könnte sich die parallele Forschung während dieser Fortsetzung der Studie auf die kreislaufwirtschaftliche Produktion synthetischer N-reicher Düngemittel während der Regeneration von Phillipsit-Chabazit-Zeolith konzentrieren.

Alle während dieser Studie generierten oder analysierten Daten sind in diesem veröffentlichten Artikel [und seinen ergänzenden Informationsdateien] enthalten.

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Die Autoren danken den technischen Mitarbeitern des CCiT (UB) für ihre Hilfe bei der Entwicklung der Arbeit.

Fakultät für Ingenieurwesen und Geologie, Universität „G.D'Annunzio“, Via dei Vestini 30, 66013, Chieti, Italien

Daniela Novembre, Monia Calista, Vania Mancinelli und Enrico Miccadei

Abteilung für Mineralogie, Petrologie und Angewandte Geologie, Universität Barcelona, ​​​​08028, Barcelona, ​​​​Spanien

Sonntag Gimeno

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DN, DG, MC, VM und EM haben den Haupttext des Manuskripts geschrieben und DN und MC haben die Abbildungen vorbereitet. 1, 2, 3, 4, 5 und 6. Alle Autoren haben das Manuskript rezensiert.

Korrespondenz mit Daniela Novembre.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

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Open Access Dieser Artikel ist unter einer Creative Commons Attribution 4.0 International License lizenziert, die die Nutzung, Weitergabe, Anpassung, Verbreitung und Reproduktion in jedem Medium oder Format erlaubt, sofern Sie den/die Originalautor(en) und die Quelle angemessen angeben. Geben Sie einen Link zur Creative Commons-Lizenz an und geben Sie an, ob Änderungen vorgenommen wurden. Die Bilder oder anderes Material Dritter in diesem Artikel sind in der Creative Commons-Lizenz des Artikels enthalten, sofern in der Quellenangabe für das Material nichts anderes angegeben ist. Wenn Material nicht in der Creative-Commons-Lizenz des Artikels enthalten ist und Ihre beabsichtigte Nutzung nicht gesetzlich zulässig ist oder über die zulässige Nutzung hinausgeht, müssen Sie die Genehmigung direkt vom Urheberrechtsinhaber einholen. Um eine Kopie dieser Lizenz anzuzeigen, besuchen Sie http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/.

Nachdrucke und Genehmigungen

Novembre, D., Gimeno, D., Calista, M. et al. Zur Eignung von Phillipsit-Chabazit-Zeolithgestein für die Ammoniakaufnahme in Wasser: eine Fallstudie aus dem Fluss Pescara (Italien). Sci Rep 12, 9284 (2022). https://doi.org/10.1038/s41598-022-13367-y

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Eingegangen: 17. Januar 2022

Angenommen: 24. Mai 2022

Veröffentlicht: 03. Juni 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-022-13367-y

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